蒙脱石/氧化石墨烯复合材料对土壤重金属的钝化研究

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国内外土壤重金属污染问题日益严重,并通过食物链富集的方式危害人体健康。土壤是一个国家最重要的自然资源,应重视对土壤的可持续管理,原位钝化修复技术是最符合我国重金属污染土壤治理需求的手段之一,因此亟需一种高效绿色的新型土壤钝化剂。本研究通过溶胶-凝胶法、真空过滤法再加入超声分散技术制备钝化剂,使用阳离子表面活性剂——节基二甲基十八烷基氯化铵水合物(BCH)作为粘结剂,制备蒙脱石/氧化石墨烯复合材料(MGB),研究不同因素对MGB吸附水中Cr(Ⅵ)、Pb(Ⅱ)的影响。最后,以温州市平阳县水头镇工业园区周边土壤为Cr、Pb供试土壤,探究MGB对Cr、Pb污染土壤的钝化效果。主要研究结果如下:与蒙脱石(Mt)相比,MGB表面更加粗糙,拥有更大的层间距、孔径,氧化石墨烯(GO)没有发生团聚;MGB复合材料的pHpzc均在6.0-8.5之间;GO中的羧基(COOH)和Mt在吸附剂中形成了交联网络,MGB材料表面具有更丰富的含氧官能团。pH=6,投加量=2g/L,MGB10 对 Pb(Ⅱ)吸附量为 50.56mg/L,是 Mt 的 1.41 倍;pH=2,投加量=2g/L,MGB10 对 Cr(Ⅵ)吸附量为 25.09mg/L,是 Mt 的 12.87 倍;MGB10吸附Pb(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)为多分子层吸附,符合准二级动力学模型和Freundlich等温模型,MGB10对Pb(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)的吸附包括了物理吸附和化学吸附,分离系数RL均小于1,吸附强度1/n均在0-1之间,反应易于进行。利用模拟酸雨对吸附Pb(Ⅱ)后的MGB10进行解吸,模拟酸雨的pH值=4时,解吸率为0.41%,利用NaOH对吸附Cr(Ⅵ)后的MGB10进行解吸,NaOH的pH=9时,解吸率为0.21%。通过EDS、FTIR和XPS分析可知,MGB10主要离子交换和络合配位等方式吸附Pb(Ⅱ)、Cr(Ⅵ),吸附Pb(Ⅱ)后出现新的羟基吸收峰,吸附Cr(Ⅵ)后的MGB10表面的Cr有92.84%的Cr(Ⅲ),MGB10吸附Cr(Ⅵ)过程中发生还原反应。与Mt相比,MGB10拥有更好的钝化效果,用硫酸硝酸法对土壤进行浸提,在钝化112d、3%投加量条件下,钝化效率分别接近100%和84.38%,Pb和Cr(Ⅵ)浸出浓度均未超过地表水Ⅲ类水标准(0.05mg/L)。供试土壤中Pb的残渣态含量较高,Cr的残渣态和铁锰氧化物结合态含量较高;MGB10的投加量与土壤中Pb、Cr有效态的含量呈显著负相关,随着MGB10投加量的增加,土壤中Pb、Cr均向更稳定的形态转化;随着MGB10投加量的增加,土壤中有效Si和交换性Mg的含量明显增加;交换性Mg和有效Si与土壤有效态Pb、Cr含量呈负相关关系。
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